螺旋等離子體納米結(jié)構(gòu)由于其固有的光手性，在材料科學(xué)和化學(xué)領(lǐng)域引起了廣泛關(guān)注。在一份新研究報告中，楊晨和美國機(jī)械和航空航天工程系的一個研究小組開發(fā)了獨特的三維Janus（具有兩種或兩種以上表面特性的納米顆粒）等離子體螺旋孔（螺旋孔），具有方向控制偏振靈敏度。用一步灰度聚焦離子束銑削技術(shù)(FIB)設(shè)計了螺旋結(jié)構(gòu)。用兩個具有特定旋轉(zhuǎn)角度的納米孔徑對映體(彼此的左、右鏡像分子)編碼Janus元表面。

首次演示了方向控制偏振數(shù)據(jù)加密，這項研究中設(shè)計的樣品可以選擇性地，傳輸某些類型的偏振光，同時阻擋其他類型的偏振光。這種對偏振敏感度取決于入射光的方向；例如特定方向的光會促使陣列產(chǎn)生二進(jìn)制圖像，而相反方向的光則會再現(xiàn)灰度圖像。研究人員設(shè)想將提出的Janus螺旋納米孔徑應(yīng)用于多種應(yīng)用領(lǐng)域，從內(nèi)置光子器件的偏振控制、先進(jìn)的對異構(gòu)體傳感、數(shù)據(jù)加密和解密以及光學(xué)信息處理。

新研究結(jié)果發(fā)表在《光：科學(xué)與應(yīng)用》上。手性最初是由開爾文勛爵定義，用來描述任何鏡像與自身不重合的幾何圖形。從氨基酸和核苷酸等小生物分子到蛋白質(zhì)和核酸等大分子，甚至我們的手和腳，這種特性在生物物體中無處不在。雖然一種被稱為對映體的分子左旋和右旋版本可以具有相似化學(xué)和物理性質(zhì)，但它們可以在不同應(yīng)用領(lǐng)域中執(zhí)行完全不同的生物學(xué)功能。圓二色性(CD)光譜學(xué)通常用于分析兩種對映體的旋光性，但在天然材料中旋光效應(yīng)非常微弱。

為了克服這一挑戰(zhàn)，科學(xué)家們先前開發(fā)了手性電漿子結(jié)構(gòu)，以顯著提高手性分子的CD信號。除了這個目的，這種結(jié)構(gòu)還有其他的應(yīng)用，如微型偏振器、非線性光學(xué)和自旋控制光學(xué)器件。圓偏振光(CPL)的電場矢量可以沿螺旋軌跡運動，因此螺旋等離子體納米結(jié)構(gòu)具有重要意義。因此，當(dāng)螺旋納米結(jié)構(gòu)的旋向性與cpl的旋向性相匹配時，就會產(chǎn)生強(qiáng)的光物質(zhì)相互作用。然而，在實際中制造這樣的螺旋納米結(jié)構(gòu)很有挑戰(zhàn)性。

?

材料科學(xué)家們以前曾使用雙光子直接激光寫入，然后電鍍步驟來產(chǎn)生三維等離子體螺旋，在可見光和近紅外光譜中應(yīng)用時，在微觀尺度上有空間分辨率限制。同樣，聚焦電子/離子束誘導(dǎo)沉積可以將螺旋結(jié)構(gòu)擴(kuò)展到納米結(jié)構(gòu)，但這種方法缺乏大規(guī)模生產(chǎn)的速度。因此，為了方便和快速地制備具有巨大CD信號的等離子體螺旋納米結(jié)構(gòu)，目前需要高分辨率對準(zhǔn)和精細(xì)操作的光刻設(shè)備。在本研究中，將三維Janus等離子體螺旋納米孔徑蝕刻在一個單片光學(xué)厚度的金薄膜上，該薄膜具有弧孔和弧梯度槽，兩者端到端相連。

基于順時針或逆時針方向增加梯度溝槽的深度，手性螺旋納米孔以“A”和“B”兩種對映體形式存在，它們互為鏡像對稱?？茖W(xué)家們在聚焦離子束銑削過程中使用了高劑量的Ga+離子，并對離子束的聚焦和散光進(jìn)行了精細(xì)調(diào)整，形成了均勻度令人滿意的三維螺旋納米孔陣列。然后，研究了在實驗裝置中，圓偏振光(CPL)照射到金表面并從硅襯底透射出去時，三維等離子體螺旋納米孔在正方向上的基粒性質(zhì)。

利用COMSOL Multiphysics進(jìn)行的數(shù)值模擬與實驗結(jié)果吻合較好?？茖W(xué)家們將三維螺旋納米孔徑建模為一系列級聯(lián)的弧形波導(dǎo)段，以達(dá)到預(yù)期的光學(xué)手性。在實驗裝置中，如果圓偏振光的旋向性與梯度溝槽旋向性相匹配，則入射光功率可沿梯度溝槽收集到孔徑區(qū)域內(nèi)，產(chǎn)生強(qiáng)透射。然后測定了三維Janus等離子體螺旋納米孔的后向光學(xué)性質(zhì)。為此將光照射到硅襯底中，將其從金表面發(fā)射出去，在反方向獲得幾乎相同的強(qiáng)度。

結(jié)果顯示，在圓偏振光作用下，出現(xiàn)了巨大的線性二色性(不是圓二色性)。基于這些結(jié)果，對Janus metasurface進(jìn)行編碼，在右旋圓偏振(RCP)光照下，構(gòu)建正向二進(jìn)制QR (quick response)編碼圖像。第二步在線性偏振光下對反方向的灰度圖像進(jìn)行編碼。能夠在沒有相互干擾的情況下，將信息編碼到同一個Janus元表面上，并在只照亮正向右手性光線的情況下顯示二維碼圖像，從而解密并連接到連接物理學(xué)家尼爾斯·玻爾(Niels Bohr)的百科編碼信息。

同時測試了Janus metasurface的寬帶性能，使用二維碼掃描儀在690 nm到890 nm范圍內(nèi)識別二維碼圖像。通過這種方式，研究人員引入了一種新型利用方向開關(guān)偏振靈敏度的三維Janus等離子體納米孔。他們用一步灰度FIB銑削制作了該設(shè)備。三維螺旋納米孔獨特的光學(xué)特性，使它們能夠利用方向控制的光偏振對數(shù)據(jù)進(jìn)行加密和解密。這項研究將有額外的下一代應(yīng)用，如多功能偏振器，高分辨率顯示器和光學(xué)信息處理。