原子厚度的二維（2D）材料的完美性和物理特性很容易受合成過程和生長過程的影響。要實(shí)現(xiàn)所需要的特性（如結(jié)構(gòu)均勻性、高載流子遷移率、強(qiáng)光-質(zhì)相互作用、可調(diào)帶隙和柔性等），是下一代電子級(jí)2D材料合成和生長的重要挑戰(zhàn)?？煽康摹?yōu)化的、生長和制造工藝，對(duì)于在晶圓級(jí)合成具有均勻特性的2D材料來說至關(guān)重要。

該綜述概述了有關(guān)二維層狀材料生長的最新建模工作，并概述了在不同長度和時(shí)間范圍內(nèi)的計(jì)算模型及其方法的優(yōu)缺點(diǎn)。綜述的重點(diǎn)是建模、揭示和預(yù)測2D材料生長的熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)。最終目標(biāo)是開發(fā)相關(guān)的計(jì)算工具和技術(shù)，以實(shí)現(xiàn)2D材料的“由設(shè)計(jì)而合成”。來自美國路易斯安那理工大學(xué)的Kasra Momeni等和美國其他多所大學(xué)的研究人員指出，理想的計(jì)算模型不僅應(yīng)準(zhǔn)確地捕獲正確的物理特性以允許作穩(wěn)健的設(shè)計(jì)，還應(yīng)具有較高的計(jì)算效率，可用于主動(dòng)調(diào)控生長過程。2D材料生長的復(fù)雜性需要用到一系列模型，這些模型適用于多個(gè)物理長度和時(shí)間范圍，從而能夠捕獲生長爐內(nèi)的原子反應(yīng)的全部生長現(xiàn)象：從宏觀流動(dòng)和濃度分布，到2D材料在中尺度上的形核和生長。由于在不同的物理長度和時(shí)間范圍上與每個(gè)計(jì)算模型相關(guān)聯(lián)的局限性，對(duì)2D材料的生長所涉及的機(jī)制的全過程進(jìn)行建模很有挑戰(zhàn)性。

要對(duì)2D材料的生長進(jìn)行高保真預(yù)測，通常需要整合適用于不同規(guī)模的方法，這些方法可用于電子和原子模型、介觀現(xiàn)象學(xué)和宏觀連續(xù)模型。如，可采用電子和原子模型在不同結(jié)構(gòu)和化學(xué)環(huán)境中的不同相的化學(xué)勢和原子種類的遷移能，對(duì)中尺度相場模型進(jìn)行參數(shù)化，以預(yù)測其形貌和二維材料的特性。由宏觀連續(xù)體模型獲得的信息所指定的邊界條件，如文獻(xiàn)中所述的生長爐中的溫度分布。此外，對(duì)生長進(jìn)行原位實(shí)驗(yàn)監(jiān)測的技術(shù)障礙，也阻礙了對(duì)計(jì)算預(yù)測的驗(yàn)證。當(dāng)前的數(shù)學(xué)和數(shù)值模型需要昂貴的計(jì)算資源，并且通常不能同時(shí)捕獲2D材料生長過程中涉及的所有物理過程，從而限制了它們廣泛應(yīng)用于主動(dòng)調(diào)控的2D材料生長過程。解決這一挑戰(zhàn)的一種有前途的方法是，使用2D材料結(jié)構(gòu)和生長條件的實(shí)驗(yàn)和計(jì)算數(shù)據(jù)庫訓(xùn)練的機(jī)器學(xué)習(xí)模型，如使用2D Crystal Consortium-Materials Innovation Platform數(shù)據(jù)庫中可用的模型。最后，用于理解2D材料生長的模型和方法可適用相同合成技術(shù)（如CVD的薄膜生長）的其他材料的生長。

從未來的角度來看，作者提出了兩種主要的計(jì)算模型開發(fā)策略，及其在2D材料設(shè)計(jì)和合成中的應(yīng)用，這是該領(lǐng)域的長期挑戰(zhàn)。首先是開環(huán)設(shè)計(jì)方法，它通過執(zhí)行一系列模擬熱物理?xiàng)l件以及反應(yīng)和生長動(dòng)力學(xué)的模擬，來確定生長爐的設(shè)計(jì)和合成條件。用這種方法，模型必須具有高保真度，并應(yīng)執(zhí)行全面的靈敏度分析，以獲得穩(wěn)健的設(shè)計(jì)。第二種方法是閉環(huán)設(shè)計(jì)，開發(fā)的模型將用于確定要傳遞給控制器的系統(tǒng)狀態(tài)，該控制器實(shí)時(shí)調(diào)整生長條件。在這一方法中，模型的計(jì)算效率是設(shè)計(jì)成功的關(guān)鍵。

Multiscale computational understanding and growth of 2D materials： a review

Kasra Momeni， Yanzhou Ji， Yuanxi Wang， Shiddartha Paul， Sara Neshani， Dundar E. Yilmaz， Yun Kyung Shin， Difan Zhang， Jin-Wu Jiang， Harold S. Park， Susan Sinnott， Adri van Duin， Vincent Crespi & Long-Qing Chen

The successful discovery and isolation of graphene in 2004， and the subsequent synthesis of layered semiconductors and heterostructures beyond graphene have led to the exploding field of two-dimensional （2D） materials that explore their growth， new atomic-scale physics， and potential device applications. This review aims to provide an overview of theoretical， computational， and machine learning methods and tools at multiple length and time scales， and discuss how they can be utilized to assist/guide the design and synthesis of 2D materials beyond graphene. We focus on three methods at different length and time scales as follows： （i） nanoscale atomistic simulations including density functional theory （DFT） calculations and molecular dynamics simulations employing empirical and reactive interatomic potentials; （ii） mesoscale methods such as phase-field method; and （iii） macroscale continuum approaches by coupling thermal and chemical transport equations. We discuss how machine learning can be combined with computation and experiments to understand the correlations between structures and properties of 2D materials， and to guide the discovery of new 2D materials. We will also provide an outlook for the applications of computational approaches to 2D materials synthesis and growth in general.

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