隨著電子器件集成化程度越來越高，器件尺寸越來越接近摩爾定律極限，發(fā)展新型的功能器件，為器件設(shè)計(jì)提供新的自由度，成為一大前沿研究課題。多鐵性材料一般指同時(shí)具有鐵電性與鐵磁性的一類多功能材料，它能同時(shí)對(duì)外加磁場和外加電場產(chǎn)生信號(hào)響應(yīng)，在大規(guī)模信息存儲(chǔ)、非易失性隨機(jī)存取、存算一體等下一代新型微電子器件設(shè)計(jì)中具有重要的科學(xué)意義和應(yīng)用前景。

EuTiO3在外力場環(huán)境下同時(shí)具有鐵電性和鐵磁性，是具有代表性的一種多鐵性功能材料。傳統(tǒng)制備多鐵性EuTiO3薄膜的方法是將薄膜生長在合適的襯底上，由界面之間的晶格失配產(chǎn)生的應(yīng)力引起多鐵性相變，實(shí)現(xiàn)鐵電鐵磁共存現(xiàn)象。然而，這種方法對(duì)EuTiO3薄膜厚度要求高，對(duì)產(chǎn)生晶格失配的襯底材料要求也苛刻。另一方面，EuTiO3在外力場條件下發(fā)生多鐵性相變的微觀物理機(jī)制仍然不清晰，涉及最近鄰稀土金屬直接相互作用，次近鄰Eu-O-Eu超交換作用，以及對(duì)角線Eu-Ti-Eu交換作用多種來源。

針對(duì)上述問題，南京航空航天大學(xué)李偉偉教授團(tuán)隊(duì)、楊浩教授團(tuán)隊(duì)與北京理工大學(xué)洪家旺教授團(tuán)隊(duì)、Max Planck研究所Hongguang Wang博士、華東師范大學(xué)姜?jiǎng)P博士，通過多鐵性功能基元選擇(EuTiO3)和自組裝生長模式構(gòu)建了三維垂直有序納米復(fù)合薄膜（如圖1所示），引入高達(dá)-2.98 GPa的負(fù)壓力。在該負(fù)壓力效應(yīng)的作用下，通過調(diào)控多鐵性材料EuTiO3中自旋-聲子(晶格)-軌道的耦合，實(shí)現(xiàn)了豐富的鐵磁-鐵電轉(zhuǎn)變和磁電耦合效應(yīng)。相關(guān)研究成果以“Emergent multiferroism with magnetodielectric coupling in EuTiO3 created by a negative pressure control of strong spin-phonon coupling”為題發(fā)于2022年5月2日發(fā)表在Nature Communications上。

圖1.功能基元序構(gòu)構(gòu)建三維垂直有序異質(zhì)結(jié) 在這項(xiàng)工作中，合作團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)了三維垂直有序(EuTiO3)0.5:(MgO)0.5納米復(fù)合薄膜。在垂直有序納米復(fù)合薄膜里實(shí)現(xiàn)了負(fù)壓力效應(yīng)，并確定了其形成機(jī)理。在強(qiáng)度為-2.98 GPa的負(fù)壓力作用下，外延垂直有序納米復(fù)合薄膜中EuTiO3相的c/a達(dá)到了1.03。如圖2所示，在該負(fù)壓力效應(yīng)的調(diào)控作用下，單相多鐵性材料EuTiO3由塊材的順電-順磁序轉(zhuǎn)變?yōu)殍F電-鐵磁序。其轉(zhuǎn)變產(chǎn)生機(jī)理主要是負(fù)壓力誘導(dǎo)的自旋和聲子耦合效應(yīng)，調(diào)控途徑則是增強(qiáng)的Ti4+畸變位移和面內(nèi)-面外磁性交換作用的競爭耦合機(jī)制。更引人關(guān)注的是，在鐵電-鐵磁序共存溫區(qū)中，我們發(fā)現(xiàn)了單相EuTiO3的磁電耦合效應(yīng)，并證明了該耦合效應(yīng)來源于自旋-軌道耦合和磁致伸縮競爭效應(yīng)的物理機(jī)理。

圖2.三維負(fù)壓力效應(yīng)調(diào)控功能基元多鐵性以及其物理機(jī)制 基于負(fù)壓力效應(yīng)的(EuTiO3)0.5:(MgO)0.5垂直有序納米復(fù)合薄膜在鐵電-鐵磁轉(zhuǎn)換和自旋-軌道耦合效應(yīng)等方面展現(xiàn)出巨大的前景。這項(xiàng)研究工作證明，三維應(yīng)變產(chǎn)生和垂直有序界面是負(fù)壓力效應(yīng)的兩個(gè)關(guān)鍵因素。此外，負(fù)壓力效應(yīng)可以調(diào)控多鐵材料中自旋-軌道耦合，我們建立了理論模型來解釋兩者之間的相互作用效應(yīng)。該工作為實(shí)現(xiàn)單相多鐵性物性調(diào)控效應(yīng)開辟了新的道路，對(duì)未來的單相多鐵材料和磁電耦合應(yīng)用發(fā)展提供理論和實(shí)驗(yàn)基礎(chǔ)。 南京航空航天大學(xué)趙潤博士(蘇州科技大學(xué)副教授)和北京理工大學(xué)楊超博士(吉首大學(xué)講師)為論文共同第一作者，南京航空航天大學(xué)李偉偉教授、楊浩教授與北京理工大學(xué)洪家旺教授、Max Planck研究所Hongguang Wang博士、華東師范大學(xué)姜?jiǎng)P博士為論文的共同通訊作者。該項(xiàng)研究工作得到了東華大學(xué)吳華副教授、中科院物理所金奎娟研究員團(tuán)隊(duì)、重慶大學(xué)孫陽教授團(tuán)隊(duì)、美國普渡大學(xué)Haiyan Wang教授、德國Max Planck研究所Peter A. van Aken教授和英國劍橋大學(xué)Judith L. MacManus-Driscoll院士支持。該研究成果得到了國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國家自然科學(xué)基金、江蘇省/北京市自然基金、江蘇特聘教授、南京航空航天大學(xué)長空英才等項(xiàng)目的資助。

審核編輯 ：李倩