近日，研究團(tuán)隊(duì)進(jìn)一步發(fā)展了電子共振增強(qiáng)的單光束相干拉曼散射技術(shù)，利用一束飛秒激光同時(shí)構(gòu)建了拉曼共振和電子共振雙共振條件，通過(guò)電子共振將拉曼信號(hào)提高了1-2個(gè)數(shù)量級(jí)。單光束電子共振增強(qiáng)相干拉曼散射不僅要求利用一束激光同時(shí)完成分子的相干振動(dòng)的激發(fā)與探測(cè)過(guò)程，而且還要求激發(fā)光或探測(cè)光與待測(cè)物質(zhì)的電子態(tài)躍遷共振，因此一直以來(lái)未見(jiàn)報(bào)道。該團(tuán)隊(duì)利用空氣激光巧妙地解決了這一難題，發(fā)展的新技術(shù)不僅發(fā)揮了空氣激光頻譜窄、與泵浦光束天然重合的優(yōu)勢(shì)，而且空氣激光頻率與CO2+躍遷的完美匹配為拉曼散射創(chuàng)造了電子共振條件，為大幅提升拉曼散射效率提供了簡(jiǎn)單有效的方法。

圖1.單光束電子共振增強(qiáng)相干拉曼散射的基本原理

相干拉曼散射是一種重要的非線性光譜技術(shù)，已被廣泛用于物質(zhì)檢測(cè)、燃燒診斷、生物顯微等領(lǐng)域。傳統(tǒng)的相干拉曼光譜技術(shù)，通常需要多束激光實(shí)現(xiàn)分子振轉(zhuǎn)相干性的激發(fā)與探測(cè)，并對(duì)多光束間的時(shí)空控制提出了很高的要求。因此，發(fā)展單光束相干拉曼散射技術(shù)是極具吸引力的研究方向，加州大學(xué)伯克利分校、德州農(nóng)工大學(xué)、以色列魏茨曼科學(xué)研究所等科研機(jī)構(gòu)都開(kāi)展了相關(guān)研究。然而，以往方法通常需要使用空間光調(diào)制器對(duì)飛秒激光進(jìn)行時(shí)間、頻譜、偏振整形，不能用于大能量飛秒激光，而且拉曼激發(fā)光和探測(cè)光波長(zhǎng)相近，導(dǎo)致拉曼信號(hào)的信噪比較低，難以進(jìn)行痕量分子的靈敏檢測(cè)。

針對(duì)上述問(wèn)題，中國(guó)科學(xué)院上海光學(xué)精密機(jī)械研究所強(qiáng)場(chǎng)激光物理國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室研究團(tuán)隊(duì)基于空氣激光的獨(dú)特時(shí)頻性質(zhì)和遠(yuǎn)程產(chǎn)生能力，提出了一種新型單光束相干拉曼散射技術(shù)，實(shí)現(xiàn)了空氣中溫室氣體SF6的定量測(cè)量，檢測(cè)靈敏度達(dá)到千分之四的水平 [Opt. Lett. 47, 481 (2022)]。隨后，該團(tuán)隊(duì)將基于空氣激光的相干拉曼散射技術(shù)與種子放大技術(shù)、偏振濾波技術(shù)相結(jié)合，實(shí)現(xiàn)了濃度低至萬(wàn)分之三的溫室氣體檢測(cè)，并展示了該技術(shù)在多組分同時(shí)測(cè)量、12CO2與13CO2精準(zhǔn)分辨方面的獨(dú)特優(yōu)勢(shì)，開(kāi)拓了空氣激光在遠(yuǎn)程探測(cè)領(lǐng)域的初步應(yīng)用 [Ultrafast Science 2022, 9761458 (2022), 入選期刊封面論文和2021-2022年度10篇高影響力論文]。

基于空氣激光的相干拉曼光譜技術(shù)體現(xiàn)了空氣激光在時(shí)間、空間、頻率三大維度上的獨(dú)特優(yōu)勢(shì)，并結(jié)合了飛秒激光多組分激發(fā)和空氣激光高光譜分辨的雙重優(yōu)勢(shì)，具備多組分同時(shí)檢測(cè)和同位素分子甄別的獨(dú)特能力，為復(fù)雜大氣分子靈敏探測(cè)提供了全新技術(shù)方案。此外，該技術(shù)以天然產(chǎn)生的空氣激光為探測(cè)光，將傳統(tǒng)多光束相干拉曼散射簡(jiǎn)化為單光束，光路簡(jiǎn)單，無(wú)需多光束多色場(chǎng)時(shí)空精密控制，適用于高溫高壓湍流環(huán)境和復(fù)雜大氣環(huán)境的遠(yuǎn)程探測(cè)，是一種簡(jiǎn)單實(shí)用的共性光譜技術(shù)。

圖2.不同濃度CO2氣體中測(cè)得的拉曼光譜，陰影區(qū)為電子共振增強(qiáng)的相干拉曼信號(hào) 相關(guān)工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金重點(diǎn)項(xiàng)目、面上項(xiàng)目、中科院基礎(chǔ)研究領(lǐng)域青年團(tuán)隊(duì)計(jì)劃、上海市優(yōu)秀學(xué)術(shù)帶頭人等項(xiàng)目的支持。

審核編輯 ：李倩