圖1 利用太赫茲發(fā)射光譜揭示低維鈣鈦礦中垂直方向丹倍電流與相間傳輸電流示意圖

近日，中國(guó)科學(xué)院上海光學(xué)精密機(jī)械研究所超強(qiáng)激光科學(xué)與技術(shù)全國(guó)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室研究團(tuán)隊(duì)聯(lián)合國(guó)科大杭州高等研究院、復(fù)旦大學(xué)研究團(tuán)隊(duì)，利用太赫茲光譜技術(shù)實(shí)現(xiàn)了低維鈣鈦礦材料中垂直方向超快電流傳輸過(guò)程的原位觀(guān)測(cè)。相關(guān)研究成果以“Observation of the Transient Vertical Currents in Quasi-2D Perovskites”為題發(fā)表于ACS Energy Letters上。

準(zhǔn)二維鈣鈦礦結(jié)合了三維鈣鈦礦的高光電轉(zhuǎn)換效率和二維疏水有機(jī)層的穩(wěn)定性?xún)?yōu)勢(shì)，被視為下一代光伏器件的理想候選者之一。然而不同維度相(n相)界面處電荷傳輸過(guò)程，如光生載流子在無(wú)機(jī)層間的垂直遷移及其跨維度轉(zhuǎn)移，由于缺乏有效的原位、實(shí)時(shí)且方向敏感的探測(cè)手段，嚴(yán)重制約了材料設(shè)計(jì)與器件優(yōu)化。

基于此，研究團(tuán)隊(duì)融合了光泵浦太赫茲探測(cè)技術(shù)與太赫茲發(fā)射光譜技術(shù), 利用垂直方向亞皮秒瞬態(tài)光電流作為輻射源產(chǎn)生太赫茲波的物理原理，即

，成功實(shí)現(xiàn)了對(duì)BA2MAn-1PbnIn+1 準(zhǔn)二維鈣鈦礦薄膜中垂直方向瞬態(tài)電流的原位、超快探測(cè)。本研究通過(guò)選擇性激發(fā)特定n相的低維鈣鈦礦，清晰區(qū)分并量化了垂直方向上源于載流子濃度梯度的光生丹倍電流與界面電荷轉(zhuǎn)移的相間傳輸電流，揭示了二者的競(jìng)爭(zhēng)關(guān)系。同時(shí)，利用太赫茲光譜研究發(fā)現(xiàn)，薄膜中垂直方向的[PbI6]4-無(wú)機(jī)傳輸通道與相對(duì)有序的晶體取向，是使其載流子遷移率較無(wú)序樣品提升2倍的直接原因，揭示了結(jié)晶質(zhì)量與垂直光電流傳輸效率的直接聯(lián)系。該成果為高效、穩(wěn)定的新型鈣鈦礦光電器件中相分布與界面?zhèn)鬏斖ǖ赖脑O(shè)計(jì)與調(diào)控提供了物理依據(jù)和太赫茲原位表征工具。

審核編輯 黃宇