【研究背景】

鋁金屬作為地殼中含量最豐富的金屬元素，具有低成本、高比容量以及高安全性的優(yōu)勢，可充電鋁金屬電池（RABs）被認為是最有前途的下一代電池候選者之一。然而，由于在RABs中負極側(cè)較低的實際循環(huán)容量，金屬鋁負極在沉積/溶解過程中存在的枝晶問題被嚴重低估。近日，中國科學技術(shù)大學陳維教授課題組提出了一種構(gòu)建超薄親鋁界面層（AIL）的策略，以調(diào)節(jié)鋁金屬沉積的成核和生長行為，從而在高面容量（50 mAh cm-2）下實現(xiàn)高度可逆和無枝晶的鋁金屬沉積/溶解?；贏IL負極與石墨正極所構(gòu)建的”無負極”鋁離子電池可穩(wěn)定循環(huán)1000圈以上。其成果以題為“Reversible， Dendrite-Free， High-Capacity Aluminum Metal Anode Enabled by Aluminophilic Interface Layer”在國際期刊Nano Letters上發(fā)表。本文共同第一作者為中國科學技術(shù)大學碩士研究生孟亞寒、博士研究生王明明以及博士后李科，通訊作者為陳維教授，通訊單位為中國科學技術(shù)大學。

【工作亮點】

（1）提出構(gòu)建超薄親鋁界面層（AIL）來調(diào)控鋁金屬的成核與生長行為，從而實現(xiàn)在超高面容量下可逆、無枝晶的鋁沉積/溶解過程，本工作以在鈦箔上引入親鋁的Pt為例（Pt-AIL@Ti）。

（2）在50 mAh cm-2的高面容量下，構(gòu)建的AIL基底依然能夠?qū)崿F(xiàn)可逆的鋁沉積/溶解，這比之前的研究高了1-2個數(shù)量級。

（3）在10 mAh cm-2的高面容量下，鋁金屬在AIL基底上可以穩(wěn)定地發(fā)生沉積/溶解過程超過2000 h以上，平均庫倫效率高達99.9%。

（4）通過DFT、SEM、非原位XRD以及TEM對AIL的作用機理進行探究，證實了親鋁的Pt為鋁的沉積提供了均勻的成核位點，促進了鋁在沉積過程的均勻成核以及生長，減少了非活性鋁的生成，這是實現(xiàn)高面容量下穩(wěn)定、可逆、無枝晶的鋁負極的關鍵。

（5）基于Pt-AIL為負極，石墨紙為負極的“無負極“全電池可以實現(xiàn)1000圈的穩(wěn)定循環(huán)，容量保持率為80%。

圖1 AIL的設計原理以及機理示意圖。a， 示意圖; b， 吸附能計算; c， 差分電荷密度。

圖2 半對稱電池的電化學性能以及相關SEM。a， 成核過電位; b， 沉積/溶解極化; c， 沉積/溶解曲線; d， 循環(huán)穩(wěn)定性; e， 庫倫效率; f-m， SEM圖像以及對應EDS mapping。

圖3 高面容量下半對稱電池的電化學性能。a， 不同電流的沉積/溶解曲線; b， 循環(huán)穩(wěn)定性; c， 庫倫效率; d， 不同面容量下的沉積/溶解曲線; e， 性能對比。

圖4 不同面容量下Al沉積在Pt-AIL@Ti上的SEM圖像。a-b， 10 mAh cm-2; c-d， 20 mAh cm-2; e-f， 30 mAh cm-2; g-j， 10 mAh cm-2的橫截面以及對應EDS mapping。

圖5 Pt-AIL@Ti的作用機理驗證。a-b， 非原位XRD; c-h， TEM以及相關EDS mapping。

審核編輯 ：李倩