圖 1. (a)直流電壓工作模式及器件內(nèi)部離子遷移機(jī)理;(b)脈沖電壓工作模式及器件內(nèi)部離子遷移機(jī)理;(c)不同等待時間下電流漂移趨勢;(d)不同偏置電壓下電流漂移變化趨勢;(e)影響電流漂移材料內(nèi)部離子極化與缺陷增殖機(jī)理

近期，中國科學(xué)院上海光學(xué)精密機(jī)械研究所高功率激光元件技術(shù)與工程部薄膜光學(xué)研發(fā)中心邵宇川研究員團(tuán)隊(duì)，基于脈沖電壓法提出了對鈣鈦礦器件偏壓下電流漂移現(xiàn)象的理解，并基于此實(shí)現(xiàn)了MAPbBr3 X射線探測器件在高偏壓下的穩(wěn)定探測性能。相關(guān)研究成果以“Toward Understanding the Current Drift Using Pulsed Voltage for a Stable Perovskite X-ray Detector”為題發(fā)表于ACS Photonics。

金屬鹵化物鈣鈦礦作為最具潛力的X射線探測材料，其光電性能已大幅超越傳統(tǒng)半導(dǎo)體材料，但是其電場下的穩(wěn)定性嚴(yán)重限制了其在商業(yè)上的應(yīng)用。以往針對材料本身及器件電極結(jié)構(gòu)上的優(yōu)化，雖然也取得了不錯的成績，但是其高偏壓下的穩(wěn)定性依然受限。在直流偏壓作用下，鈣鈦礦內(nèi)部離子持續(xù)遷移，并在電極界面處積累，從而影響電流基線的穩(wěn)定性，而脈沖電壓能夠顯著降低離子遷移，削弱離子對電流基線的影響。鈣鈦礦X射線探測器件的電流呈現(xiàn)復(fù)雜的變化趨勢，因此需要對其電流漂移機(jī)理進(jìn)行進(jìn)一步的研究。

圖 2. (a)脈沖電壓法工作示意圖;(b)脈沖電壓法低X射線劑量下MAPbBr3器件穩(wěn)定性;(c)MAPbBr3器件性能對比

本研究通過脈沖電壓法研究器件在電場作用下的電流漂移現(xiàn)象，發(fā)現(xiàn)隨著等待時間的加長，電流漂移逐漸從正向漸增漂移變?yōu)樨?fù)向漸減漂移，并逐漸趨近于零漂移，且在不同電壓下呈現(xiàn)負(fù)向漂移的飽和現(xiàn)象，該現(xiàn)象與鈣鈦礦材料的“軟”晶格特性緊密相關(guān)。在外加電場作用下，離子偏離其晶格位置產(chǎn)生擴(kuò)展的晶格畸變與分子取向會形成反向的離子極化場，從而降低暗電流;而離子進(jìn)一步的偏移則會導(dǎo)致缺陷增值，并形成明顯的離子電流，從而增大暗電流。在外加電場作用下，離子極化與缺陷增殖兩者同時發(fā)生。對于脈沖電壓而言，由于等待時間的存在，撤去外加電場后離子極化與缺陷增殖開始自愈合，然而兩者自愈合時間存在差異，使得脈沖電場作用下的電流漂移呈現(xiàn)明顯的等待時間依賴關(guān)系。在此基礎(chǔ)上，引入螯合電極(Al-BCP)，從而平衡電壓與等待時間，實(shí)現(xiàn)高偏壓下對X射線的穩(wěn)定探測。MAPbBr3單晶器件在100 V的脈沖電壓作用下實(shí)現(xiàn)了1.13 × 105 μC Gyair?1 cm?2的高靈敏度和0.7 nGyair s?1的低探測極限。該項(xiàng)研究為鈣鈦礦器件電流漂移的實(shí)驗(yàn)和理論理解提供了新的理解，展示了基于脈沖電壓方法的鈣鈦礦X射線探測器件的重要應(yīng)用潛力。

審核編輯 黃宇